[학과뉴스] ALPS 처리수 배출의 안전성 검증 관련 IAEA의 활동

2023-06-30l 조회수 1365

IAEA는 FDNPS의 ALPS 처리수의 안전성에 대한 검토에 있어, 다음 3가지 항목에 대해 Task Force (TF)를 조직하여 운영해 오고 있습니다.

I. 방호 및 안전성에 대한 평가 (Assessment of protection and safety)
II. 규제 활동 및 절차 (Regulatory activities and processes)
III. 독립적인 시료채취, 자료 검증 및 분석 (Independent sampling, data corroboration, and analysis)

이들 중 세번째, “독립적인 시료채취, 자료검증 및 분석”에 대한 활동은 TEPCO 및 일본 정부/기관들이 제시하는 방사능 측정 감시 결과에 대한 확인과 유효성 검증에 그 목적이 있으며, 미리 정해진 기준에 대해 각 참여 기관의 측정 및 분석 능력을 평가하는 “숙련도 시험 (PT, Proficiency Test),” 정해진 조건 하에 있는 같거나 비슷한 항목에 대하여 둘 또는 그 이상의 실험실(또는 연구소)들이 각각 측정(measurement) 실험을 설계하고, 수행하여, 분석 결과를 서로 비교하고 평가함으로써 그 결과의 유의성과 신뢰성을 확보하는 “교차 검증(ILC, Interlaboratory Comparison).” 이러한 두 가지 활동에 기초하여 진행됩니다. ALPS 처리수의 배출과 관련하여, IAEA 측에서는 주로 다음 그림과 같이 세 가지 요소들에 대한 검증 및 진실성 확인 작업을 수행하고 있습니다.

1. 시료 채취 및 분석 방법론에 대한 검토
2. 방사선원항(여기서는 ALPS 처리수 시료) 측정 결과에 대한 확인∙검증
3. 환경방사능 감시결과(해수, 어류 등)에 대한 확인∙검증

그림 1. IAEA에서 수행하고자 하는 확인∙검증 작업에 대한 개괄적인 모식도

위 그림에서 확인할 수 있다시피, ALPS 처리수 방류와 관련된 방사선학적 자료에 대한 확인∙검증(확증)을 위해서는, 먼저, 환경방사능에 영향을 끼치게 될 방사선원, 즉, 방류될 처리수에 대한 감시 결과를 먼저 확증해야하고, 이에 의해 영향을 받게 될 환경방사능에 대한 감시 결과를 확증해야만 합니다. 두 가지 요소 모두, 공히, 그 시료의 채취 및 분석 방법론 자체에 대한 검토가 이루어져야만 하는 것입니다.

이러한 세 가지 요소에 대한 검증을 목표로 한 IAEA의 실험실간 교차검증(ILC) 활동은 아래의 세 가지 활동으로 구분됩니다.

• ALPS 처리수 시료채취, 분석 및 실험실간 교차비교 (Sampling, analysis and interlaboratory comparison for ALPS treated water from the FDNPS)
• FDNPS 주변 환경 시료의 채취, 분석 및 실험실간 교차비교 (Sampling, analysis and interlaboratory comparison for environmental samples (e.g., seawater, fish) from the surrounding environment of FDNPS)
• FDNPS 현장 작업자들에 대한 내부 및 외부 피폭 선량 측정 역량 평가 (Assessment of the capabilities of dosimetry service providers involved in the monitoring of internal and external radiation exposure of workers at FDNPS)

2023년 5월에 발간된 IAEA 보고서는 ILC 활동들 중 첫 번째로, “ALPS 처리수 시료채취, 분석 및 실험실간 교차비교”에 대한 결과를 다루고 있습니다. 앞서 언급한 세 가지 요소들 중, “2. 방사선원항” 요소에 대한 것입니다. 2022년 3월 FDNPS의 K4-B tank group에서 채취하여 분배한 시료에 대한 교차검증 결과입니다. 두 번째로 기술된 활동은 실제로, IAEA가 2014년부터 일본 정부와 협력하여 진행하고 있는 NA3/38 Marine Monitoring: Confidence Building and Data Quality Assurance라는 프로젝트를 통해서도 진행하고 있으며, 이에 대한 보고서들이 매년 발간되어 왔습니다. IAEA의 주도로 이루어지는 ILC 활동의 일환으로는, 2022년 11월 FDNPS 주변 환경 시료가 채취되었고, 현재 ILC 활동에 참여하는 각 연구소들이 분석을 수행하고 있는 중이며, 2023년 중으로 결과보고서가 공개될 예정입니다. 특히, 2023년 중으로 방류가 시작될 경우, 2022년 11월 시료에 대한 교차검증 결과는 방류 이후의 환경방사능 감시에 있어 기초 자료로 활용될 수 있을 것입니다. 세 번째로 기술한 작업자들에 대한 선량 측정 역량 평가 결과 또한 2023년 중 결과보고서가 공개될 것으로 예상하고 있으며, 작업자 선량에 대한 첫 ILC 활동은 우선 외부피폭에 초점을 맞추어 진행될 예정이며, 향후 내부 피폭에 대해서도 초점을 맞출 예정입니다.

• ALPS 처리수 시료채취, 분석 및 실험실간 교차비교 (Sampling, analysis and interlaboratory comparison for ALPS treated water from the FDNPS)

2023년 5월에 공개된 본 IAEA 보고서는 2022년 3월 FDNPS의 K4-B Tank Group으로부터 채취된 ALPS 처리수 시료에 대한 채취, 분석, 교차검증 결과를 담고 있습니다. IAEA의 교차검증 활동과 관련하여 다음과 같은 측면들에 초점을 맞추어 IAEA의 접근 방식을 소개하겠습니다.

1. ILC에 참여하고 있는 연구소
2. 시료 채취 방법
3. 전처리 및 측정 방법
4. 결과 분석 방법: 통계적 접근

1. ILC에 참여하고 있는 연구소

ILC에 참여하고 있는 연구소는 IAEA 산하 연구소 3개소와, 제3자 검증주체로서의 ALMERA Network 멤버 연구소들 중 4개소가 참여합니다. 그리고 이들 7개 연구소의 측정 결과들을 TEPCO에서 제시한 측정 결과와 함께 통계적 분석을 이용하여 교차 비교하고 있습니다.

IAEA 산하 3개 연구소 (Nuclear Sciences and Applications Laboratories)
- IAEA Marine Environment Laboratories, Radiometrics Laboratory (RML), Monaco;
- Terrestrial Environmental Radiochemistry Laboratory (TERC), Seibersdorf, Austria;
- Isotope Hydrology Laboratory (IHL), Vienna, Austria
Analytical Laboratories for the Measurement of Environmental Radioactivity (ALMERA) Network
- Spiez Laboratory (LS – Labor Spiez), Switzerland
- Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN), France
- Los Alamos National Laboratory (LANL), United States of America
- Korea Institute of Nuclear Safety (KINS), Republic of Korea
ILC에 참여하고 있는 위 4개 연구소들은 ALMERA Network의 195개의 멤버 연구소들 중 공기, 물, 토양, 침전물, 초목 시료에 대한 방사성 핵종 판별 역량과 체계를 갖춘 것을 입증한 4개 연구소를 선정한 것으로, 한국원자력안전기술원(KINS)는 그 중 하나입니다. 이는 KINS가 자체적으로 세계적인 수준의 방사성 핵종 분석 및 방사능 시료 측정 역량을 보유하고 있음이 입증된 예로 볼 수 있습니다.

2. 시료 채취 방법

해당 ILC에 사용된 시료는 2022년 3월 K4-B Tank Group(탱크군)에서 채취한 것으로, K4 구역의 탱크 그룹들은 FDNPS의 ALPS 처리수 배출 이전 측정 및 확인을 진행하는 시설입니다. 각 구역마다 A, B, C – 3군의 탱크 그룹들이 존재하고, 각 군은 10,000 m3의 저장용량을 가진 10개의 탱크들이 서로 연결되어 펌프에 의해 내용물들이 순환하는 구조로 구성되어 있습니다. TEPCO 측은 처리수 배출 시설이 완공되는 대로, 채취될 시료의 균질화를 위해 순환(circulation) 및 교반(agitation) 작업을 일상 작업 절차로써 수행할 계획입니다. 본 ILC를 위한 시료를 채취하기 전에도 K4-B 탱크군의 처리수들은 균질화를 위해 14일간 펌프 및 교반기를 이용하여 순환 및 교반하였으며, 탱크들 간의 연결관으로부터 처리수 시료 채취가 이루어졌습니다. 각 참여 연구소당 각각 25.3 L 씩의 시료가 수집되었으며, 5 L짜리 입방체형 컨테이너 5개, 그리고 100 mL 갈색 유리병 3개에 담아 배부되었습니다. 시료 컨테이너는 시료 채취가 이루어진 후 즉시 IAEA 감독 입회 하에 밀봉 및 임의 개봉 방지 처리가 이루어졌습니다.

3. 전처리 및 측정 방법

시료의 전처리는 관심 핵종별로 각 분석 실험실의 측정 환경 및 상황에 맞추어 각기 적합한 물리적/화학적 방식으로 진행되었습니다. 대표적인 전처리 방식으로는 전알파(gross alpha), 전베타(gross beta) 계수를 위한 산처리나 증류, 레진 등을 사용한 흡착, 액체 섬광 계수를 위한 칵테일 제조 등이 있습니다. 처리수 샘플에 대한 감마선 분광분석의 경우, 주로 특별한 전처리 없이 마리넬리 비커들을 활용하는 경우들이 있었습니다. 핵종별, 연구실별 전처리에 대한 상세 내용은 보고서에 기술되어 있습니다.

시료에 대한 측정으로는 주로 감마선 분광분석, 알파핵종 분석, 전알파(gross alpha), 전베타(gross beta) 계수 등이 이루어집니다. 감마선 분광분석은 모든 연구소에서 HPGe 검출기를 이용하여 진행하였고, 알파핵종 분석과 같은 경우는 반도체 검출기를 이용한 직접적인 분광분석을 통해 이루어집니다. 전알파(gross alpha), 전베타(gross beta) 계수의 경우, 액체 섬광계수기 또는 고체 상태의 섬광검출기를 이용하여 이루어집니다. 그 외에 사용되는 방법으로는 기화(또는 액화)된 시료를 이온화시켜 구성 원소 및 동위원소의 질량별 구성비를 직접 분석하는 열이온화 질량분석법(TIMS, Thermal Ionization Mass Spectrometry)과 유도 결합 플라즈마 질량분석법(ICP-MS, Inductively coupled plasma mass spectrometry)이 있습니다.

모든 측정들이 기본적으로 배경 방사선이 충분히 차폐될 수 있는 환경에서 이루어지며, 각 측정 방식 및 측정 시간에 따라 핵종들을 검출해 낼 수 있는 하한치가 존재합니다. 측정시간이 길고, 검출효율이 좋은 방사선 계측기를 사용할 수록 검출하한치가 낮아지게 되며, 측정된 방사선의 계수율을 토대로 검출하한치 이상의 방사능에 대한 측정 결과를 도출하게 됩니다. 검출기에 대한 효율 교정 및 측정 결과 분석용 소프트웨어, 참고 핵종 라이브러리 또한 각 실험실별로 각자에게 적합한 방식을 택하여 진행하였으며, 이에 대한 quality control 절차에 대한 보고도 이루어졌습니다.

4. 결과 분석 방법: 통계적 접근

측정 결과 분석 및 이에 대한 교차 비교는 통계적인 평가 방식에 의해 진행됩니다. 교차 비교에 사용되는 통계적인 테크닉은 “best pratice”를 준용한다는 원칙에 의거하여, 국제 도량형 총회(BIPM, International Bureau of Weights and Measures)의 전리방사선 자문위원회 섹션 II: 방사성핵종에 대한 측정(CCRI(II), Consultative Committee for Ionizing Radiation, Section II: Measurement of Radionuclides)에 사용되고 있는 방식을 사용합니다. 아래 식과 같이 power-moderated mean에 의해 비교에 대한 참조값(reference value)을 결정하고, 이를 기준으로 각 연구실들의 측정 결과가 나타내는 편차를 그 편차 자신에 대한 표준 불확도의 단위로 나타낸 ζ (zeta) score를 계산하게 됩니다.

ζ (zeta) score를 기준으로, 그 값이 ±2 이내라면, 해당 결과는 95.4% 신뢰도 수준에서 적합한 것으로 간주합니다. ±2과 ±3 사이에 존재한다면, “warning signal”로 인지하고, ±3을 벗어나는 경우에 대해서는 측정 결과를 accept 할 수 없는 것으로 간주합니다. 이러한 결과들을 아래 그림과 같은 PomPlot 형태로 나타내어 표시하고, 이 결과를 토대로 독립적인 방식으로 측정을 수행한 각 실험실들의 측정 결과 간 일치 정도를 평가하게 됩니다.

그림 2. ILC 측정 결과들의 교차 비교에 사용되는 PomPlot과 그 해석방법

여기까지 IAEA의 교차 비교에 대한 주요 접근 방식을 소개하였습니다. K4-B 탱크군에 대한 본 ILC 활동에서, 각 연구실별로 분석이 이루어진 주요 핵종들의 종류나 전처리, 측정 및 분석 방법에 대한 세부 정보 및 결과는 해당 IAEA 보고서를 참고하기 바랍니다. 특히, 최근 이슈가 되고 있는 감시 대상 핵종의 선정 기준(69개 vs. 30개) 및 변경 이력과 관련한 내용을 정리하여 추후에 별도의 포스팅을 통해 설명하도록 하겠습니다.

IAEA의 ILC 활동은 TEPCO가 ALPS의 설계 단계에서 도출한 선원항 핵종들에 주된 초점을 맞추어 진행되었으며, 해당 핵종들 중 24개 핵종들에 대해서 TEPCO 외에 2개 이상의 실험실에서 결과를 보고하였습니다. 다음 12개 핵종들: 3H, 14C, 60Co, 63Ni, 90Sr, 99Tc, 125Sb, 129I, 134Cs, 137Cs, 234U and 238U 에 대하여 처리수로부터 최소 검출 하한치 이상(검출은 가능하다는 의미)의 방사능 농도가 존재하는 것으로 보고되었으며, 결과들의 교차 비교가 가능한 총 53개의 핵종들에 대한 통계적인 평가 결과 98% 이상의 결과들이 참조값(reference value) 기준으로부터 만족하는 범위에 있는 결과를 보이는 것으로 나타났습니다. 단 하나, 129I의 경우에 대해서 방사능 농도 측정치가 다소 불일치하는 경향을 보였으며, ζ (zeta) score가 ±2과 ±3 사이에 존재하는 경우도 2개 정도 발견되었습니다.

최대 상대 편차의 경우에는 238U와 129I 두 핵종을 제외하고는 모두 30% 범위 내에 존재하는 것으로 나타났으며, 3H, 60Co, 134Cs, 137Cs 과 같은 핵종들의 경우 10% 범위 내에 편차가 존재하는 것으로 나타났습니다. 연구소들 간의 정량적 교차비교가 가능한 핵종들 – 3H , 14C, 60Co, 90Sr, 99Tc, 125Sb, 129I, 137Cs– 에 대한 TEPCO 측의 측정 결과를 PomPlot으로 제시하면 다음과 같습니다. ζ (zeta) score가 모두 2 이하의 값을 보이는 것을 확인할 수 있습니다.

그림 3. ILC 측정 결과들의 교차 비교에 대한 TEPCO측 측정 결과의 PomPlot

처리수에서 검출이 불가능했던 기타 핵종들에 대해서는 “검출하한치” 값이 평가되어 제시되었으며, 각 핵종들에 대해 규제 기준치(배출기준)의 1% 이하 값을 보이는 것으로 나타났습니다. 이는 TEPCO에서 채택하고 있는 각 핵종들에 대한 평가 방법이, 비단 실제로 검출이 되는 핵종들에 대해서 뿐만 아니라, 검출이 되지 않는 핵종들에 대해서도 충분히 낮은 검출하한치를 가지는, 즉 적합한 방식임을 보이고 있습니다. 아래는 규제 기준치 대비 TEPCOdml 검출 방법론으로 측정 가능한 검출 하한치의 값을 나타낸 표입니다.

표 1. 각 핵종별 일본의 규제기준치(배출기준) 대비 TEPCO측 측정 방법의 검출하한치 비교

마지막으로, TEPCO의 source term에서 제시된 핵종들 외에, 다른 핵종들이 존재할 수 있는 가능성에 대한 평가 결과, 참여한 모든 실험실들이 검출 하한치를 넘는 수준의 기타 핵종들이 검출된 바가 없다고 보고하였습니다. LANL에서 사용한 TIMS 측정 결과 230Th, 232Th, 235U, 236U, 242Pu이, IRSN에서 수행한 ICP-MS의 결과 235U의 존재가 각각 측정되긴 하였으나, 해당 측정값들은 모두 위의 표 1에 나타난 측정하한치(규제 기준치의 1% 이하 값을 보이는)보다 훨씬 작은 미량의 존재비율을 보이는 결과였습니다.

따라서, IAEA 보고서는 ILC 활동들 중 첫 번째로 수행된 “ALPS 처리수 시료채취, 분석 및 실험실간 교차비교”에 대한 결과를 다음과 같이 요약하고 있습니다.

TEPCO 측의 측정 결과는 높은 수준의 정확도와 기술적 숙련도를 보이고 있다.
TEPCO 측의 시료 채취 절차는 필요한 절차적 기준을 따라 행해지고 있다.
각 핵종에 대한 TEPCO 측의 분석 방법론들은 적절한 것으로 판단된다.
검증 과정에 참여한 IAEA 연구소들 및 제3자 검증 목적의 연구소들 모두, 감시 대상으로 선정된 핵종들 외에 다른 핵종들이 유의미한 수준으로 검출되지는 않았다고 판단하였다.